玩家可以捕捉到多种传说中的宝可梦，包括经典的闪电鸟、火焰鸟、急冻鸟三圣鸟，实力强大的超梦，以及需要特殊条件才能遇到的洛奇亚、凤凰、三圣兽等。
捕捉三圣鸟是许多玩家前期的目标，它们的位置相对明确。闪电鸟栖息在枯叶市附近的无人发电厂最深处，前往时需要学会冲浪技能。火焰鸟位于1号岛的灯火山或火焰山山顶，那里环境炎热，需要做好准备。急冻鸟则藏在双子岛深处的冰窟里，到达后需要完成一个推石头的谜题来堵住瀑布水流，之后才能见到它。这三只神兽的等级都在50级左右，是组建队伍的实用战力。
游戏中最具挑战性的神兽之一是超梦，它位于华蓝洞窟的最底层。挑战它需要满足两个核心条件：首先是击败四大天王完成游戏主线剧情，其次是完成七之岛的相关剧情以解锁全国图鉴。前往华蓝洞窟还需要宝可梦掌握冲浪、碎岩等秘传技能来穿越障碍。超梦等级高达70级，并且会使用自我复原回复体力，捕捉难度很高。像洛奇亚和凤凰这类神兽，需要玩家通过官方活动等方式获得神秘船票，才能坐船前往8号岛的肚脐岩进行寻找。而雷公、炎帝、水君这三圣兽，则会在玩家通关后于关东地区的草丛中随机出现，遇到需要一些运气。
成功捕捉神兽需要讲究策略，通用的技巧能大幅提高成功率。在战斗前，建议提前存档以防失败。进入对战后，首要目标是安全地将神兽的体力削弱到红色低血量状态，可以使用刀背打这类能保留对手1点体力的技能来精确控血。紧接着，尽可能让神兽陷入睡眠或麻痹状态，这能显著提高精灵球的捕获率，要避免使用中毒或灼伤，以防其体力耗尽倒下。在精灵球的选择上，除了高级球，时间球在战斗回合数超过30次后会有更好的表现。游戏里唯一的大师球能确保100%捕获，建议留给超梦等最难捕捉的目标。
